夏末秋初，得金大校长包文的部分资助，又以“百扣柴门十扉开”的希望，筹借旅费，去美国留学。入伊利诺伊大学学市政，与孙科同学。他一面学习，一面工作、劳动、卖文、卖讲，勤工俭学，以维持生活。
赴美船离吴淞口时，曾创作生平第一首诗《海风歌》。在船上见锅炉工人苦役情景，“简直像镪水刻到心窝里”。（陶行知：《人与煤炭·前言》）
一九一五年（“民国”四年）二十四岁
获伊利诺伊大学政治硕士学位。
秋，入哥伦比亚大学研究教育，为实验主义教育家杜威、孟禄的学生。与胡适同学。
一月，陶父去世。
一九一七年（“民国”六年）二十五岁
在哥伦比亚大学获都市学务总监资格文凭。
秋，怀着“要使全国人民都有受教育的机会”的志愿，由美国回国。到南京高等师范学校任教育学教员（后任教授）、教务助理。先后讲授教育原理、教育行政、教育统计等课程。
十一月七日，俄国十月社会主义革命胜利。
一九一八年（“民国”七年）二十六岁
《新青年》杂志于一九一五年创刊以来，发起了新文化运动，宣传科学与民主，抨击封建主义的旧制度、旧思想和旧文化教育，传播新思潮。陶行知回国后投入提倡新教育、改革旧教育的活动。
五月，江苏省教育厅委托南京高师代办县视学讲习班，陶行知任主任教员，编教学法讲义，讲演新教学法。
秋，陶行知任南京高师教务主任。提出改革旧教学方法，草拟教学相联方案，主张以教学法代替教授法，“在校务会议上辩论两小时，被校方拒绝，因此不接受教育专修科主任名义”（陶行知：《教学做合一》），以表示不妥协。
在《教育与职业》第一卷第三期上发表《生利主义之职业教育》一文，提出“职业教育应以生利为主义”，“养成生利人物”。认为发展“生有利之物”和“生有利之事”以“利群”的职业教育，“将见国无游民，民无废才，群需可济，个性可舒，然后辅以相当分利之法，则富可均而民自足”。文章指出生活“范围之广，实与教育等。有关于职业之生活，即有关于职业之教育；有关于消闲之生活，即有关于消闲之教育；有关于社交之生活，即有关于社交之教育；有关于天然界之生活，即有关于天然界之教育”。文中还对职业教育的师资、设备、课程、选择学生等方面提出具体意见。
一九一九年（“民国”八年）二十八岁
年初，由北京大学、南京高师、暨南学校、江苏省教育会、中华职业教育社共同组成中华新教育共进社，出版《新教育》杂志。陶行知为南京高师的编辑代表。
二月，陶行知在《新教育》第一卷第一期上发表《试验主义与新教育》一文，批判旧教育“依赖天工”，“沿袭陈法”，“率任己意”，“仪型他国”，“偶尔尝试”，提倡“试验之精神”，主张以教育试验“塞陈旧之道”，“开常新之源”，发明教育之真理，以革新教育。
著《教学合一》（发表于上海《时报》“新教育思潮”专栏），批判“重教太过”、“教学分离”，阐述“教师的责任不在教，而在教学，而在教学生学”；“教的法子必须根据于学的法子”；“做先生的应该一面教一面学”，不要只抄袭几本旧教科书，要“研究新的学问，求新的进步”。
撰写《普鲁士教育之基本改革》，提出“教育和政治最有密切的关系，若欲明白普鲁士教育上的改革，必须先明白现在普国掌权的是什么人”，主张“教育即是生活，非将来生活之准备也”，“教育既为社会的一种组织，则宜有以简缩现在之社会的生活而取其雏形”。
五月二日美国哥伦比亚大学教授杜威应北京大学、南京高师邀请来华，陶行知陪同杜威在南京、上海讲学。
反帝反封建的五四运动爆发。在十月革命影响下，马克思主义在中国传播并开始和中国工人运动相结合，为中国共产党的成立作了思想上的准备。中国革命进入新民主主义革命阶段。五四期间，陶行知在南京组织学界联合会，任会长。五四运动消息刚传到南京，他即召开南京各校师生大会，发表演说，要求取消“二十一条”卖国条约，支持反帝爱国运动。北方学生刘清扬南下京沪鼓动学运，往访陶行知，他给予亲切诚挚的勉励。
陶行知在南京高师改全部课程中的教授法为教学法。
撰写《第一流的教育家》，提出要“敢探未发明的真理”或“敢入未开化的边疆”的，才是“第一流的教育家”，倡导教育工作者应有“创造精神”和“开辟精神”，献身教育事业。
在《新教育》第二卷第二期发表《学生自治问题之研究》，从“自动主义”（智育注重自学，体育注重自强，德育注重自治）的思想出发，提倡实行学生自治的教育，认为这是养成民主共和国民等方面的需要。文章系统阐述了学生自治教育的意义、利弊、范围等问题。还首次提出“事怎么做，就怎学，譬如游泳，要在水里游，学游泳就在水里学”。
一九二○年（“民国”九年）二十九岁
陶行知在南京高师继续进行改革：试行选科和学分制；组织发动学生开展文娱活动，演出“大转机”剧；开办暑期学校，发动留校学生教附近居民认字；提倡教职员学生互助；提倡男女同校，招收女生等。
四月，杜威在南京高师长期演讲《教育哲学》、《实验伦理》、《哲学史》，陶行知担任部分翻译。
陶行知约梁启超、胡适、任鸿隽、陈衡哲等到南京高师作学术演讲。暑期，在与胡适、王伯秋等谈论志愿时提出：“要用四通八达的教育创造一个四通八达的社会。”（陶行知：《创造四通八达的社会》）
[1]原载郭笙等：《陶行知年谱稿》，北京，教育科学出版社，1982年版。